An ab-initio investigation of the electronic structure, chemical bonding and optical properties of Ba2HgS5 semiconductor

Abstract

V tomto rukopisu byla zkoumána elektronická struktura, vazebná povaha a optické vlastnosti ternární sloučeniny Ba2HgS5 pomocí teorie hustotních funkcí (DFT). K modelování výměnných a korelačních potenciálů byly použity generalizované gradientové aproximace (GGA), Engel a Vosko a generalizované gradientové aproximace (EV-GGA) a modifikovaná schémata Becke Johnson (mBJ). Výpočty pásové struktury ukazují, že tato sloučenina má hodnotu mezery přímého energetického pásma 2,34 eV, což ukazuje těsnou shodu s experimentální hodnotou mezery pásma 2,40 eV. Hodnota mezery v energetickém pásmu vypočtená pomocí formalismu mBJ je větší než hodnota získaná z přístupů GGA a EV-GGA. Z analýzy parciální elektronické energetické hustoty stavů bylo zjištěno, že valenčnímu pásmu dominují elektronické stavy Ba-p, S-s a Hg-d, zatímco vodivé pásmo je tvořeno orbitaly S-p a Ba-d. Kromě toho existuje silná hybridizace ve volném pásmu a ve vodivém pásmu mezi stavy S-p a Hg-s, Ba-s a Hg-f, Hg-s, S-p a S-p a Hg-p. Tato silná hybridizace vede k silné kovalentní vazbě mezi atomy Hg-S a Ba-S. Navíc byly vypočteny a podrobně diskutovány optické konstanty. Bylo zjištěno, že optické parametry závislé na energii jsou anizotropní s ohledem na polarizaci dopadající elektromagnetické vlny a vykazují vlastnosti v úplném souladu s výpočty struktury elektronických pásem. Sloučenina absorbuje ultrafialové záření poměrně silně. Ba2HgS5 má vysoký index lomu v širokém rozsahu frekvencí a má potenciál být použit jako antireflexní povlak a také ve fotonických zařízeních, jako jsou diody emitující světlo (LED).